警队出身的李家超周三（４月６日）宣布辞任政务司司长一职，他随后在记者会上表明，辞职原因是凖备参选下一任香港行政长官。
按程序，他要先得到北京批准辞任公职才能参选，他表示，在中央批准后，会尽快交代他的去向。
在记者会上，他感谢特首林郑月娥委任他做保安局局长及政务司司长，说他对自己在政府服务超过40年感到光荣，多谢一直以来共事的立法会议员、公务员、团体及机构等。
香港第六届特首选举将在今年5月8日举行，提名期为4月3日至4月16日，暂时未知会否有其他人与他竞争。香港媒体报导和观察人士分析称，今次选举可能只有一人参选，以避免建制派阵营出现争拗。
香港特首选举一直被批评是「小圈子选举」，因为能够有票选特首的只有选举委员会中的1488个委员，这个委员会只有1人不是来自亲北京的建制派。每个特首参选人需要获得188个选委会委员提名才能入闸竞选，当选人要获得选委会过半人支持。
现年64岁的李家超1977年中学毕业后便加入香港警队，当时原本他能够入读香港大学，但因家庭原因放弃。
他在警队供职时曾参与侦办不少大案，20年后升任总警司，曾驻守于侦缉及情报等多个部门，也担任不同侦缉部门的主管，包括重案组及情报组、毒品调查科以及有组织罪案及三合会调查科等等，处理过不少大案，例如震惊全港的警员徐步高枪击案的侦缉事务。
后来他升任警务处副处长，2012年在没有担任过警务处处长的履历下成为保安局副局长。他于2012年放弃原有英国国籍，但其妻子和两名儿子据报仍然持英国国籍。
2017年开始，他担任保安局局长，任内其中一个被建制派表扬的「政绩」，是推动以社团条例方式，取缔提倡香港独立的香港民族党，当时香港《国安法》尚未出台。
不过这个决定引发外界关注香港言论、集会、结社自由受削弱。
之后，他有份推销甚具争议的《逃犯条例》修订草案。外界担心这条例通过后，会令香港人被移交中国大陆受审。
在修例争议初期，他把外界对草案的批评，归究是新闻界和法律界人不了解修例草案。而在立法会会议中，他拒絶就中国人权问题作出评论，只强调会在移交时，将无罪假定、公开审讯等条件加入协定中。
港府一众官员无法释除公众对《逃犯条例》修订的疑虑，企图强行在立法会闯关，结果触发多个月规模空前的「反送中」示威。
港警被指使用过份武力执法，成为示威活动中暴力升级的原因之一。当时担任保安局局长的李家超，多次批评示威者「暴力」违法去达到政治目的，同时发表「撑警」言论去淡化警方的责任。
例如一名女子示威期间右眼被击伤，他的回应是身在现场就要自行评估风险；而香港警方使用「锁颈式武力」（跪颈）制伏示威者，这一手法在美国「黑人的命也是命」运动中引发争议，但李家超认为这并非杀人武力，表明不会禁止港警使用。
反修例示威中，他紧贴内地对香港示威的舆论导向，以「极端主义」形容香港的示威者。
他指出香港示威者能进行有组织的活动，并非乌合之众，相信部分人曾接受外地训练，形容香港已「亮起恐怖主义活动警号」。
他有份与一众香港官员一同推动香港《国安法》，他当时以示威者掷汽油弹为例，指若行为属严重暴力，并有威逼政府的意图和政治目的，便构成「恐怖主义」。
他讚扬《国安法》令香港「由乱转治」，但仍然强调说：「港独思想、暴力思想，甚至极端思想没有完全毁灭，仍存在于社会，因此一定要警惕，遏制这种意识的散播。」
香港《国安法》实施后，他兼任维护国家安全委员会成员和候选人资格审查委员会主席。候选人资格审查委员会负责审查并确认选举委员会委员候选人、行政长官候选人及立法会议员候选人的资格。简单而言，李家超未辞职前有份认定谁有资格参选特首。
他与林郑月娥也曾被美国财政部制裁，在美资产被冻结之外，在美国有营运的任何银行亦可能冻结其资产。
但他接受《文汇报》访问时曾说会继续做好国家安全的工作，他说：「我本身作为保安局局长有责任落实好维护国家安全的一切工作，任何想恐吓我不履行这个职责一定会失败，任何这种政治操作都不会得逞。维护国家安全天经地义，作为中国人没有可能在这大是大非上有任何畏缩，特区官员一定会理直气壮承担这个责任，有国家作为后盾，更加不需要有任何怀疑、任何顾虑。」
在担任政务司司长期间，他已透露了对于一些争议性法律的看法，其中包括国家安全相关的「23条立法」和「假新闻法」，这两项法律备受关注，批评人士担心会进一步削弱香港的言论和新闻自由。
香港《基本法》第23条，规定香港应自行立法「禁止任何叛国、分裂国家、煽动叛乱、颠複中央人民政府及窃取国家机密的行为」。但外界担心当局会用此法以言入罪，打压异见声音，2003年，董建华政府推动「23条立法」时触发香港移交后首场50万人大游行抗议事件，之后多届政府也没有触碰这一议题。
但随着政治环境改变，外界一般认为，2020年6月生效的香港《国安法》的条款，已经比「23条」更严苛。
李家超接受港媒访问时表示，一些议员以往问政府，能否保证现届政府不就「23条」立法，这种说法「已经明显违反《基本法》」。他说，目前社会已有共识就「23条」进行立法，主要的问题不在何时，而是立法内容够不够实质能力去处理国家安全风险的问题，预料会以普通法形式立法。
整治媒体也成为了他任内其中的「功绩」。香港《国安法》实施后，《苹果日报》和《立场新闻》先后遭针对，被指违反《国安法》。外界批评这一做法侵害了新闻自由。
李家超曾批评说，有人假借新闻工作作为工具，进行危害国家安全行为，并呼吁「真正的新闻工作者」与这些人保持距离。
外界猜测，他上任后有机会进一步推出措施打击「假新闻」，他接受访问时曾说，针对「假新闻」问题，「立法刑事化」是其中一个方法，但目前他优先考虑以「管理」手段处理，即是一发现有对社会有破坏的假讯息就立即要求移除。
香港民意研究所在3月7日至11日进行的民调显示，李家超所得评分为34.8分，是他上任政务司司长以来最低。而另一名同样被传可能参加特首选举的财政司司长陈茂波，所得评分为44.7分。
观察人士和媒体分析认为，如果北京选择李家超，将反映「国家安全」是北京最关心的头等大事，民意与香港经济会放在较后的位置。
李家超刚开始担任政务司司长时，林郑月娥已表明，不期望他会负责以往涉猎较少的工作，例如扶贫、青年、少数族裔等等，但认为李家超能处理好维护国家安全的工作。
在香港爆发第五波疫情之时，李家超在2月12日曾率团到深圳与中央、广东省等交流疫情防控，当时指明「武官」出身的官员成为「专班」跟进抗疫工作，但在一天后，政府发出新闻稿，加入了其他「文官」背景的官员处理工作，当时曾引发政界猜测，中央是否正把抗疫的大权交给李家超。
但香港政府在第五波新冠疫情中的表现招致广泛批评，确诊个案破百万，这不单令林郑月娥民望下挫，李家超也难以用疫情作为政绩的一部分。
英国《泰晤士报》把他称作香港「示威者的敌人」，过去几十年的职业生涯都是围绕安全事务，对经济、商业及社会政策并非其专长，而在处理新冠疫情中，也没有显示明显的资格。文章称：「如果他被中国政府选为香港领袖，那就强化了这里步向警察政府的印象。」
香港学者陈家洛认为，李家超过去对民主、人权、法治等核心价值，只从国安角度理解，相信来届政府的政治打压会有过之而无不及。
网媒《香港01》的评论说：「他（李家超）的短板在于凝聚民心，尤其现时社会撕裂仍严重，纵然社会不会再出乱子，社会复合、人心回归仍是艰难任务。」
不过，香港建制派阵营在李家超可能辞职参选特首宣布参选的消息传出后，纷纷表态支持。
行政会议召集人陈智思认为，李家超由纪律部队到任职司长，长时间在政府工作，而在香港最艰难时期有份参与管治，相信李家超有经验及能力胜任特首，可以立即接手处理香港经济复苏等议题。
香港厂商会副会长兼选委施荣恆认为，李家超有高度的执行能力，在担任政务司司长期间汲取不少经验，相信他可以处理民生事务，而过去一段时间与厂商会等有联繫，开始对商界熟悉。另一名选委、香港餐饮联业协会会长黄家和则指，虽然李家超与经济、财政等部门无直接关係，但政府并非单靠一个人运作，相信有有能之士协助管治。
建制派元老、中国人大前常委范徐丽泰接受港媒访问时形容李家超是「经过风浪的人」，「做起事来慎重、务实」。